El Hospital fue fundado con bula del Papa León X, a solicitud de Martín Jerez y su esposa en el año 1515, con la condición de que le fueran agregados dos hospitales ya existentes en La Laguna, el de la Antigua y el de San Sebastián. Inicia su construcción en un solar contiguo a su vivienda, y será objeto de ampliaciones por largo tiempo. A finales del XVII, tanto el hospital como su iglesia fueron reedificados y reorganizados de manos de don Bernardo Fau, un mercader de origen francés instalado en La Laguna, y que fue prior de la institución, por elección de los vecinos, hasta su muerte.

Después de ello pasó por la gestión de personas desinteresadas, hasta caer en decadencia en el siglo XIX. Primero la Diputación Provincial, y más tarde, el Cabildo de Tenerife se hicieron cargo de su administración. Fue regentado por las Hermanas de San Vicente Paúl durante años, como centro de acogida para la tercera edad. Actualmente, tras un proceso de rehabilitación, se ha convertido en biblioteca pública municipal.

Este edificio se compone de dos partes, el hospital propiamente dicho, y la iglesia, que es de una sola nave con techumbre de madera. Lo más interesante a nivel artístico es la portada que da a la calle San Agustín: delimitada por columnillas pareadas sobre originales plintos tallados, a base de motivos geométricos – que según expertos indican una influencia americana- y en la parte superior, por un frontón partido rematado por una cruz. Esta portada es obra del alarife del siglo XVII Juan González Agalé.

En cuanto al hospital es un edificio de dos plantas, que se manifiesta al exterior por una puerta de cantería, de líneas sencillas, y que durante años dio entrada a la Casa de Socorro municipal. El interior sigue la estructura de los antiguos conventos canarios: patio cuadrado, a manera de claustro, rodeado de galería baja abierta que soporta la galería alta. Actualmente dicho espacio se encuentra adaptado al nuevo uso como biblioteca.

El 12 de febrero de 1985 se incoa expediente para la declaración de monumento histórico-artístico a favor del Hospital e Iglesia de Nuestra Señora de los Dolores de La Laguna.